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近日，我校化学与化工银凯体育app官网下载安装李晋平教授团队刘光教授课题组在PEM电解水制氢领域取得了重要研究成果。该研究发表在国际顶级学术期刊《Advanced Functional Materials》上。该论文的署名单位为银凯体育在线入口app，第一作者为化学与化工银凯体育app官网下载安装2021级博士研究生武昀，通讯作者为银凯体育在线入口app化学与化工银凯体育app官网下载安装刘光教授。

图1 IrO₂/Nb₂O_5-x的合成过程及结构表征

随着化石燃料资源的减少和温室气体排放的增加，开发清洁可再生能源成为当前的迫切需求。氢气因其无污染和可再生的特性成为了极具潜力的能源替代品，而电化学水分解被视为生产氢气的一种环保且可持续的技术。然而，在质子交换膜（PEM）水电解中，阳极侧的氧析出反应（OER）过程复杂，涉及多步质子-电子转移及多个氧中间体的形成，这为催化剂的设计和优化带来了挑战。

图2 IrO₂/Nb₂O_5-x电催化性能

本研究采用等离子辅助方法在多种金属氧化物（包括Nb₂O_5-x、Ta₂O_5-x、ZrO_2-x和TiO_2-x）中引入氧空位。这一处理使得氧化物表面充满缺陷，能够为IrO₂的负载提供更强的结合位点。研究通过将IrO₂固定在这些富缺陷的氧化物表面上，实现了IrO₂催化剂与载体之间的强氧化物-载体相互作用（SOSI），增强了催化剂在酸性OER中的稳定性和活性。

研究结果表明，IrO₂/Nb₂O_5-x催化剂在酸性OER中具有显著的电催化性能，其在10 mA cm^?2电流密度下的过电位低至225 mV，是目前最优的催化剂之一。此外，IrO₂/Nb₂O_5-x在多种电流密度（包括高达100 mA cm^?2）下表现出超过200小时的优异稳定性。这种性能的提升主要归因于IrO₂与氧空位丰富的Nb₂O_5-x之间的强SOSI，使得IrO₂更加稳固地结合在载体表面，不易脱落或团聚，从而保持高效的电催化活性。

图3 DFT计算分析

为了进一步揭示IrO₂与Nb₂O_5-x之间的相互作用机制，进行了密度泛函理论（DFT）计算。计算结果表明，氧空位的引入显著增强了IrO₂与Nb₂O_5-x之间的结合强度，调节了Ir的d轨道中心能级。这种能级调控使Ir的电子结构更有利于OER反应，有助于降低OER的反应能垒，从而提升催化剂的电化学性能和稳定性。这种SOSI效应不仅增强了IrO₂的活性，还防止了其在高电位下的过度氧化，提高了催化剂的耐久性。

图4 PEM电解槽性能

将IrO₂/Nb₂O_5-x用作PEM电解槽的阳极催化剂进行了实际测试，结果表明，该催化剂在1000 mA cm^?2的高电流密度下能够稳定运行200小时。Ir负载量仅为0.2852 mg cm^?2，显著低于传统催化剂的负载量要求。此外，IrO₂/Nb₂O_5-x在运行过程中表现出极低的能耗，仅为4.34 kWh Nm^?3 H₂，大幅降低了氢气生产的能量需求。

本研究提供了一种有效的策略，通过引入氧空位和增强强氧化物-载体相互作用，显著提升Ir基催化剂的性能。这种策略可以进一步推广到其他氧化物载体（如Ta₂O₅、ZrO₂和TiO₂），为设计高效、稳定的OER电催化剂提供了新的思路。这不仅对学术研究具有重要意义，还为实现低成本、高效率的酸性OER催化剂的开发开辟了新的路径，有望推动清洁能源领域的发展和应用。

本项目得到国家自然科学基金项目(No.U22A20418, 22075196)和山西省留学基金委资助项目(2022-050)支持。

论文链接：https://doi.org/10.1002/adfm.202410193