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山西作为以资源型经济为主的省份，碳排放量位居全国前列，既是国家实现“双碳”目标的关键区域，也是落实碳达峰、碳中和战略的核心战场。与此同时，山西的经济发展长期面临过度依赖化石能源的困境。基于这些现实，我校张献明教授团队长期致力于低碳清洁能源的探索，围绕开发高性能析氢材料展开工作，近期取得了一系列突破性成果，相关研究论文分别发表于国际著名学术期刊《Journal of the American Chemical Society》《Angewandte Chemie International Edition》和《Advanced Functional Materials》。

光催化析氢过程中光生电荷易复合、活性位点暴露不足且质子传输受限直接影响光催化剂的性能，本研究引入吡唑单元以构建Au–N/O配位基序，借助吡唑与Au助催化剂的配位作用，成功在MOF（NU-901）中构建了分散均一的单原子助催化剂。该配位结构有效优化了材料的电子结构，促进电荷分离与转移，同时降低质子转移及后续还原过程的能垒。另外，吡唑单元的N–H键能够调控Au活性位点周围的局域微环境，通过构建氢键网络促进质子的转移与还原。基于上述协同效应，所制备的催化材料展现出卓越的光催化析氢速率，性能达10.64 mmol g_cat^-1 h^-1，相较于未接枝配体的MOF提高了158倍。该研究为高性能MOFs光催化剂的开发提供了双重设计思路：（1）从分子水平调控电子结构，提升光生载流子的分离与转移效率，降低质子还原能垒；（2）构建氢键网络，优化质子转移动力学。

该论文的第一署名单位为银凯体育在线入口app，通讯作者为银凯体育在线入口app化学与化工银凯体育app官网下载安装蒙海兵副教授、北京邮电大学匡卓然副教授、清华大学朱永法教授和银凯体育在线入口app化学与化工银凯体育app官网下载安装张献明教授。2023级硕士研究生李佳宁与蒙海兵副教授为论文共同第一作者。

抑制金属点位热力学团聚和加快光生载流子分离与转移可有效提升光催化剂的析氢效率。基于此，我们通过引入具有不同电子性质的路易斯碱性基团（-SH、-OH、-NH?）以构建功能化的配位基序。特别是借助软基团（-SH）与Pt前驱体的强亲和力，成功在芘基MOF（NU系列）中构建了具有Pt–O/S配位的原子级分散Pt单原子助催化剂。这种特异性的配位结构有效且精细地调节了金属与载体间的电子相互作用（EMSI）。增强的EMSI不仅构建了强大的内建电。灾铀倭斯馍绾傻姆掷胗胱，同时还使得Pt表面保持高氧化态，有效降低了催化析氢反应的能垒。另外，-SH基团的引入不仅稳定了高负载量的Pt单原子，还赋予材料更强的亲水性，使自由水分子更易接触Pt催化活性位点并参与反应。得益于电荷分离动力学提升和反应能垒降低的协同优化，最终优化的-SH功能化催化材料（Pt/NU-M）展现出卓越的光催化析氢速率，其性能达到5.68 mmol g_cat^-1 h^-1。该工作创造性地将路易斯碱功能化作为调节EMSI的“分子开关”，协同打破了光催化体系中电荷转移与质子转化过程的双重瓶颈，为合理设计高效稳定的新型单原子及纳米级光催化材料提供了深刻见解与普适性研究范式。

该论文的第一署名单位为银凯体育在线入口app，通讯作者为银凯体育在线入口app化学与化工银凯体育app官网下载安装蒙海兵副教授、中科院上海高等研究院乔盼哲副研究员、北京邮电大学匡卓然副教授和银凯体育在线入口app化学与化工银凯体育app官网下载安装张献明教授。2023级硕士研究生郭帅旗与蒙海兵副教授为论文共同第一作者。

论文链接：https://doi.org/10.1002/anie.8241756

本研究针对乙烯基共价有机框架（COFs）中键合缺陷减缓载流子传输动力学的难题，通过后修饰策略将芳香胺小分子与乙烯基COFs中的醛基缺陷相结合，成功增强了其空间共轭效应，用于高效光催化析氢。其中，苯胺后修饰的COFs材料（def-COF/Ph）表现出最优的空间共轭效应，增强了乙烯基COFs中的层内与层间共轭结构，优化了π电子分布，从而改善了电子性质，降低了激子结合能，加速了载流子转移。在全光谱光照射下，def-COF/Ph的光催化绝对析氢速率达到了115.2 μmol h^-1，并在28 h内7次循环测试中展现出优异的稳定性。该研究为乙烯基COFs在光催化领域的应用提出了全新的见解与范式：（1）基于芳香胺的亚胺化后修饰，成功利用了乙烯基COFs中未反应的醛基缺陷；（2）通过优化层内和层间共轭结构，增强了乙烯基COFs的空间共轭效应；（3）增强的π-电子离域效应有利于电荷转移和高效光催化析氢。

该论文的第一署名单位为银凯体育在线入口app，通讯作者为银凯体育在线入口app化学与化工银凯体育app官网下载安装蒙海兵副教授和张献明教授。2023级硕士研究生路遥为论文第一作者。

论文连接：https://doi.org/10.1002/adfm.202531544